Towards Band-like Transport in Quantum Dot Solids

01.07.2019 bis 30.06.2020

Das Ziel dieser Emmy-Noether Gruppe ist die Erforschung neuer Wege, um Bandtransport in Dünnfilmen aus Nanopartikeln zu realisieren. Dafür verwenden wir drei komplementäre Methoden: Temperatur-abhängige elektrische Transportmessungen, in-situ Leitfähigkeitsmessungen unter dem Einfluss von elektrochemischem gating und optische Dünnfilmspektroskopie. Mit diesem Methodenspektrum lässt sich zwischen verschiedenen Transportmechanismen unterscheiden und eine eindeutige Zuordnung erzielen.
Zunächst werden wir n-typ CdSe Nanopartikel (NP) untersuchen, deren Oberfläche mit Halogeniden funktionalisiert ist, um ein Referenzsystem zu schaffen. Solche Partikel zeigen sehr hohe Ladungsträgerbeweglichkeiten (>10 cm2/Vs), was sie als aussichtsreiche Kandidaten für Bandtransport prädestiniert. Allerdings werden diese Beweglichkeiten ausschließlich nach einem Temperschritt bei 300 °C erzielt, was wachsende Zweifel daran hat aufkommen lassen, ob der Ladungstransport in diesen Materialien noch durch die quantisierten Energieniveaus der Partikel und nicht durch eine makroskopische Matrix abläuft.
Das nächste Projektziel ist die Bestimmung des Transportmechanismus in sogenannten Gekoppelten Organisch-Anorganischen Nanostrukturen (COIN): Hier dienen organische Halbleiter Moleküle dazu, n-typ CdSe NPs chemisch und elektronisch zu koppeln und einen Leitungskanal für effizienten Ladungstransport zur Verfügung zu stellen. Es ist die Frage zu klären, ob dieses Konzept geeignet ist, um Bandtransport in Ensembles aus NPs zu ermöglichen. Als langfristige Perspektive wollen wir COINs als die führende Methode zur Implementierung von hybriden Nanostrukturen in optoelektronischen Anwendungen etablieren, um neue Möglichkeiten für Nanopartikel-gestützte Photovoltaik, Licht-emittierende Dioden und Photodetektoren zu schaffen.
Das dritte Projektziel ist die Erweiterung des COIN-Konzeptes auf NPs, die mit schaltbaren Molekülen funktionalisiert sind. Die Fotochromie wird ausgenutzt, um solche COINs zwischen einem AUS- und einem AN-Zustand durch ein externes optisches Signal zu schalten, welches eine große Änderung in der HOMO-LUMO Lücke des organischen Linkers erwirkt. Im AN-Zustand befindet sich die LUMO Energie des Linkers in Resonanz mit dem ersten angeregten Zustand des Elektrons im Partikel. Nach der Schaltung in das andere Konformer des Linkers verschwindet die Resonanz und der Leitungskanal für Elektronen ist blockiert. Wir werden ergründen, zu welchem Grad sich die Effizienz des Ladungstransportes in solchen schaltbaren COINs modulieren lässt.