Erhöhung von struktureller Kohärenz und optischem Koppeln in Superkristallen aus Nanopartikeln

01.12.2024 bis 30.11.2027

Fortschritte in der Synthese von Nanokristallen einheitlicher Größe haben es möglich gemacht, makroskopische Superkristalle darzustellen, die durch die Selbstanordnung von Nanokristallen zu hochgeordneten, dreidimensionalen Gittern entstehen. Im Vergleich zu klassischen atomaren Kristallen nehmen in Superkristallen Nanokristalle die Rolle von Atomen ein, was die Hypothese aufgeworfen hat, Nanokristalle würden sich in solchen geordneten Verbänden „quasi-atomar“ verhalten. Das Projekt hat zum Ziel, diese Hypothese hinsichtlich einer möglichen Korrelation zwischen Struktur und optischen Eigenschaften in Superkristallen zu überprüfen. Es geht dabei von der bekannten Tatsache aus, dass die optischen Eigenschaften von atomaren Kristallen wesentlich durch nanoskalige strukturelle Defekte, z.B. an ihrer Oberfläche, beeinflusst werden. Das Projekt wird erarbeiten, ob ein ähnlicher Zusammenhang auch in Superkristallen besteht, ob also die optischen Eigenschaften des Verbundes aus Nanokristallen anders sind als die der Einzelkomponenten.
Umgesetzt wird dies durch die Kombination aus beugungsbegrenzter optischer Konfokalmikroskopie mit synchrotron-gestützten Röntgenstreumethoden. Eine wichtige Rolle nehmen dabei Nanodiffraktionsexperimente ein, bei denen der Röntgenstrahl auf 200 nm und weniger fokussiert wird, so dass nanoskalige Defekte in Superkristallen mit derselben Ortsauflösung erfasst werden können wie die Fluoreszenz-, Fluoreszenzlebensdauer- und Ramaneigenschaften im Konfokalmikroskop. Auf diese Weise lassen sich Zusammenhänge zwischen den lokalen optischen Eigenschaften und strukturellen Defekten in den Superkristallen aufdecken.
Im zweiten Projektabschnitt wird die Bildung der Superkristalle in Echtzeit mit Röntgenstreumethoden studiert, um die grundlegende Kinetik der Entstehung von Defekten aufzuklären. Durch Variation der Kristallisationsparameter (Konzentration, Lösungsmittel, Oberflächenliganden, etc.) wird mittels in-situ Röntgenstreuung untersucht, unter welchen Bedingungen die Bildung von Defekten inhibiert und somit defektärmere Superkristalle erhalten werden können.
Im dritten Projektabschnitt werden die zuvor optimierten Kristallisationsbedingungen eingesetzt, um defektarme Superkristalle darzustellen und deren optische Eigenschaften zu bestimmen. Sollte sich die Eingangshypothese einer Analogie zwischen Atomen und Nanokristallen bewahrheiten, dann ist ein deutlich homogeneres Fluoreszenzverhalten für solche defektarmen Superkristalle zu erwarten. Die Ergebnisse des Projektes sind u.a. von Relevanz für den Einsatz von Superkristallen als superfluoreszente Strahler, z.B. in Mikro-LEDs.